中國科大發現CO?電還原過程中，銅多面體界面具有重要作用

圖源：論文

將二氧化碳轉化為多碳碳氫化合物和含氧化合物（C2+產品）是科學家非常有興趣的領域，但在二氧化碳還原反應（CO2RR）過程中，提高碳-碳（C-C）耦聯的動力學是具有挑戰性的。

Cu在C-C耦聯中具有優異的催化性能。然而，由于競爭性析氫反應（HER）的加速，它的選擇性在中性介質中受到破壞。

近日，中科院中國科學技術大學(USTC)研究團隊開發了一種氧化物衍生(OD)-Cu催化劑，它具有足夠的Cu(100)/Cu(111)界面，在300 mA·cm-2的電流密度下表現出較高的法拉第效率(FE)，這也證實了界面在CC耦聯中起關鍵作用。

研究人員合成了一系列具有不同切面的OD-Cu催化劑，然后在具有中性介質的流通池中進行了性能測試。他們發現，OD-Cu-III由Cu(100)和Cu(111)晶面組成，具有最長的Cu(100)/Cu(111)界面，表現出優異的CO 2 RR催化性能。同時，C 2+選擇性與Cu(100)/Cu(111)界面長度呈線性關系，這表明了該界面可能是CC耦聯的活性位點。

開爾文探針力顯微鏡（KPFM）顯示，該界面具有最低的接觸電位差（CPD），這表明電子轉移更快，CO2RR動力學增強。另一方面，拉曼光譜檢測到階梯位上有更多表面吸附的CO（*CO）。由于臺階位點更有助于*CO向C2+產品的轉化，這一結果解釋了催化劑卓越的*CO二聚能力。

最后，為了進一步了解反應機制，團隊進行了密度泛函理論（DFT）計算。結果顯示，在Cu(100)/Cu(111)界面上的二聚化障礙最低，這意味著沿界面的電子結構發生了變化。因此，OD-Cu-III表現出最佳的CO2RR性能。

這項研究確定了Cu(100)/Cu(111)界面在CO2RR催化中起到了關鍵作用。這對利用二氧化碳制備多碳燃料具有重要意義。

題為Identification of Cu(100)/Cu(111) Interfaces as Superior Active Sites for CO Dimerization During CO2 Electroreduction的相關研究論文發表在《美國化學會志》上。

前瞻經濟學人APP資訊組

論文原文：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09508

標簽： 銅